A cet égard, il est indiqué dans le Sil (p393, après que Gandalf ait découvert ce que tramait Sauron à Dol Guldur):
"(...) aucun des Sages ne comprit alors que Curunir s'était déjà tourné vers la nuit et que son coeur les trahissait, car il voulait retrouver l'unique pour lui et pour personne d'autre afin de l'employer à réduire le monde entier à sa volonté. Il avait si longtemps étudié les inventions de Sauron pour les vaincre, que désormais, il l'enviait comme un rival plutôt qu'il ne le haïssait. (...)
C'est donc qu'avant, il avait pendant un moment sincèrement voulu vaincre Sauron.
C'est en souvenir de ce passé et de la grandeur qu'il a eue à un moment donné que Gandalf lui propose deux fois de " s'amender" et qu'il est plus triste que vindicatif devant sa trahison.
Le moment de son "retournement " est difficile à déterminer, mais probablement est ce quand il a commencé à étudier les anneaux qu'il s'est trouvé pris par le pouvoir corrupteur de l'unique.
Elond dit au conseil, en parlant de l'Anneau que " Le désir même qu'on en a corrompt le coeur. Regardez Saroumane".
En revanche, si je suis d'accord pour penser qu'il veut l'anneau pour lui même, je dirais plutôt qu'il "croit" le vouloir pour lui même. En effet, à partir du moment ou il a regardé dans son palantir vers Barad Dur, il a été pris au piège et manipulé par Sauron.
Gandalf le dit dans le chap 11 du tome 3 du SdA :
"Il est aisé de comprendre à présent comment le regard vagabond de Saroumane fut piégé et retenu; et comment depuis lors, il a été persuadé de loin, et dompté quand la persuasion ne suffisait pas.
Il est probable cependant que cette manipulation n'est que partielle puisqu'elle ne l'empêche pas de chercher à se faire ramener les Hobbits par ses Orques pour son propre compte. D'où la double trahison, envers son camp initial et envers Sauron.
Compliqué, comme personnage...De plus on peut s'étonner qu'après avoir été quand même un "grand", et après avoir voulu une puissance absolue, il prenne plaisir mesquinement et par vengeance à devenir un cheffaillon de la comté, non?